吉林大学董庆锋与浙江大学方彦俊团队在Science Advances期刊发表题为“In-line tempering eliminates the domain boundary in perovskite single crystals for high–energy resolution ionizing radiation detectors”的研究论文,Xueying Yang为第一作者,董庆锋&方彦俊为共同通讯作者。
核心亮点:本文提出了一种临界相变温度下的在线回火策略,以减轻微应变并使甲基碘化铅铵(MAPbI3)钙钛矿SCs的畴取向均匀化。利用这些应变松弛的SCs的γ射线能谱探测器在241Am γ射线源的59.5keV下实现了7.2%的能量分辨率,25像素器件在集中电流分布下表现高度均匀。
近年来,金属卤化物钙钛矿单晶(SCs)成为电离辐射检测的有前景的候选者。在晶体生长过程中,硬衬底的物理阻碍和SC与衬底之间的晶格失配引起的应力也有助于形成具有随机取向的铁弹性畴。这些双畴边界会对太阳能电池操作条件下的载流子复合产生负面影响。这种影响在低通量脉冲模式辐射检测中更为明显,因为它们的γ光子通量非常低。此外,由于SCs中随机取向的畴,高性能辐射探测器的制造仍然明显取决于晶体的仔细选择,这是显著残余应力的结果,大大限制了探测器级钙钛矿SC晶片的产量。
基于此,吉林大学董庆锋与浙江大学方彦俊团队提出了一种在线回火策略,以减轻微应变并使甲基碘化铅铵(MAPbI3)钙钛矿SCs的畴取向均匀化。通过去除铁弹性畴壁,原位相变过程中的渐进应变释放大大提高了MAPbI3 SCs的结晶度和光电性能。因此,利用这些应变松弛的SCs的γ射线能谱探测器在241Am γ射线源的59.5keV下实现了7.2%的能量分辨率,25像素器件在集中电流分布下表现高度均匀,此外,即使采用简单的封装方案,它们在环境条件下也能在6个多月内显示出一致稳定的光子响应。
该研究通过梯度温度使MAPbI3 SCs中的畴重新取向。所得晶体具有单一取向和无畴壁,表现出优异的光电性能,陷阱密度降低,载流子输运性能增强,灵敏度提高。在大面积SCs的背景下,空间均匀性有了显著改善,在线回火处理后响应更稳定,电流分布更集中。这些发现突显了SCs可扩展制造的巨大潜力,可用于低成本、高性能和稳定的光子计数成像应用。为其在高分辨率辐射光谱学中的实现铺平了道路。
本文来源:DOI:10.1126/sciadv.adq6866
https://doi.org/10.1126/sciadv.adq6866